发表时间：2020.9.15

K_xMnFe(CN)₆由于其丰富的资源和开放的三维框架，是碱离子电池极具吸引力的正极候选者。本工作采用电化学表征和理论计算相结合的方法研究了MnFe(CN)₆框架中Li⁺、Na⁺、K⁺的嵌入性质，用作Li、Na、K存储的可逆容量分别为120.9、117.1和104.8 mAh/g，平均电压分别为3.7 V vs. Li/Li⁺，3.5 V vs. Na/Na⁺，3.8 V vs. K/K⁺。DFT计算揭示了Li⁺、Na⁺和K⁺在MnFe(CN)₆框架中的嵌入位点、迁移路径和工作电位。首次证明Na⁺的迁移能垒低于Li⁺和K⁺的迁移能垒，从而使Na⁺具有最佳的存储倍率性能。发现较高的钾离子嵌入电位可能归因于K⁺和MnFe(CN)₆框架具有较高的结合能。此外，还构建了基于全PBA基的的新型钾离子全电池（K_xMnFe(CN)₆和Co₃[Co(CN)₆]₂），其可逆容量为84.9 mAh/g，平均电压为2.8 V。本研究为研制高性能、可持续的碱离子电池用PBA材料提供了理论指导。