将截止电压上限提高到 4.6 V 可以有效增加 LiCoO2（LCO）的可逆容量，而不可逆的结构转变、不稳定的电极/电解质界面和可能诱发的安全隐患严重阻碍了其实际应用。通过电解质工程构建坚固的正极/电解质界面膜是提高高压LCO性能的有效方法之一；然而，难以捉摸的界面化学对高度相容的电解质的合理设计构成了重大挑战。在此，我们提出了一种新的电解质设计策略，提高了 HV-LCO 的结构稳定性，拓宽了工作温度范围，增强了本质安全性。

HOMO 能级和 LCO 表面吸附能被定义为筛选可用溶剂的两个关键因素，其中 TFEP 被确定为十种典型阻燃溶剂中最优的一个。TFEP 具有比脱氢低得多的脱氟能垒，因此有利于形成稳定而坚固的富 F CEI 膜，这不仅抑制了 LCO 在高工作电压下不可逆的 O3/H1-3 相变，而且还实现了快速的 Li离子扩散动力学。因此，TFE 电解液赋予 HV-LCO 在半电池和全电池应用中出色的循环稳定性（700 次循环后容量保持 85.3%）、倍率能力 （5C） 和宽温适应性 （− 60–80 °C）。更重要的是，由于 TFE 的不易燃特性，基于 HV-LCO 阴极的电池安全性得到了显著提高（通过了针刺测试）。我们相信，高性能 TFE 电解液可以促进 4.6 V LCO 的可靠和大规模应用。此外，这种新策略将为合理设计可充电电池中的电解质提供指导。

发表时间：2025年3月12日

文章链接：

Manipulating Interfacial Stability via Preferential Absorption for Highly Stable and Safe 4.6 V LiCoO2 Cathode

https://link.springer.com/article/10.1007/s40820-025-01694-4